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環境學院胡敏團隊在《自然·通訊》發文揭示非協調的人為源減排促進中國特大城市中大氣新粒子增長過程 - 意昂3体育

環境學院胡敏團隊在《自然·通訊》發文揭示非協調的人為源減排促進中國特大城市中大氣新粒子增長過程

近十年來,我國大氣顆粒物汙染治理成效顯著,但仍面臨濃度下降趨緩、二次汙染貢獻加大的挑戰。在此背景下,顆粒物汙染深入治理面臨的關鍵科學問題之一是厘清大氣中新粒子生成過程驅動的二次顆粒物生成機製,明確人為源前體物變化對新粒子生成過程的影響。

意昂3体育官网環境科學與工程學院胡敏教授團隊在《自然·通訊》(Nature Communications)上發表題為“Ongoing uncoordinated anthropogenic emission abatement promotes atmospheric new particle growth in a Chinese megacity”的研究成果,揭示了我國空氣質量改善背景下,北京城市大氣中人為源揮發性有機物(AVOCs)和氮氧化物(NOx)濃度的非協調降低引起了低揮發性含氧有機物(OOMs)濃度升高,驅動了近年來新粒子增長速率的升高,限製了顆粒物質量濃度(如PM2.5)的進一步降低;提出重點減排人為源芳香烴類VOCs以降低新粒子增長速率的顆粒物汙染精準化治理策略。

研究團隊前期工作揭示了新粒子致霾作用近年來有上升趨勢(GRL, 2021. EP, 2022.JGR-A, 2023),本研究為這一現象提供了分子層面的機製解釋。研究基於意昂3体育官网城市大氣環境超級觀測站(PKUERS)2017—2021年秋季的長期綜合大氣觀測數據,首先揭示了北京城區新粒子增長速率隨人為源前體物濃度低(圖1a)而升高的變化趨勢(圖1b),明確了增長速率升高是新粒子致霾愈加顯著的主要驅動因素。

圖1. 2017—2021年氣態汙染物濃度與新粒子增長速率年際變化特征。a. AVOCs和NOx濃度呈顯著降低趨勢,SO2濃度、反映區域大氣氧化性水平的Ox濃度(Ox= O3+NO2)、凝結匯CS相對較為穩定。b. 新粒子增長速率GR呈顯著升高趨勢

研究進一步應用氣態有機分子測量技術、氣態分子和顆粒物動力學模型,證實了低揮發性OOMs是驅動新粒子增長速率長期變化的關鍵組分(圖2a)。結合加強觀測數據綜合分析和文獻數據比對分析,多證據表明了AVOCs和NOx濃度的非協調降低是驅動近年來新粒子增長速率升高的核心機製:盡管AVOCs濃度降低使得OOMs總濃度降低(圖2b—c、圖3a、圖3c),但NOx濃度的同步降低卻顯著提高了其中低揮發性OOMs的占比和絕對濃度(圖2b—c、圖3b、圖3d),進而推動了新粒子增長速率的升高。

圖2. 不同揮發性OOMs對新粒子增長速率GR的貢獻及其濃度的年際對比。a. 低揮發性OOMs(log10(C*)≤-2)對GR占主導貢獻。b—c. 2018年(數據取自Qiao et al., ES&T, 2021研究)和2021年秋季氣態硫酸及不同揮發性OOMs濃度比較結果,相較於2018年秋季,2021年秋季OOMs總濃度顯著降低,而低揮發性OOMs濃度反而升高

圖3.  a、b. 2021年秋季觀測結果表明,AVOCs濃度降低可使各揮發性OOMs濃度降低,而NOx濃度降低可使低揮發性OOMs濃度占比fcon升高。c、d. 由文獻數據比對分析結果可知,2021年秋季OOMs總濃度偏離濃度-溫度曲線反映了AVOCs濃度降低的影響,而OOMs較高的nOeff(可反映fcon水平)對應著較低的NOx濃度

為綜合評估AVOCs和NOx濃度變化對低揮發性OOMs濃度和新粒子增長速率的影響,研究建立了串聯三者的參數化方案(圖4);同時,基於OOMs來源解析結果,指出優先控製AVOCs中的芳香烴是調控新粒子增長速率以進一步減輕顆粒物汙染的重要策略。該研究闡明了協調減排策略對空氣質量持續改善的重要作用,為實施精準化的顆粒物汙染防治提供了科學依據。

圖4. 由參數化方案計算得到的不同AVOCs和NOx濃度條件下的(a)低揮發性OOMs濃度和(b)新粒子增長速率GR。相較於2018年秋季,2021年秋季AVOCs和NOx濃度均有所降低,但低揮發性OOMs濃度和GR反而升高(染色所示)

該項研究得到了國家重點研發計劃(2022YFC3701000)、國家自然科學基金創新群體(22221004)、國家自然科學基金青年基金(42305103)和國家重點研發計劃(2022YFE0135000)資助。胡敏為論文通訊作者,環境科學與工程學院2019級博士研究生湯麗姿與2022級博士研究生馮澤玉為論文共同第一作者。

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(1) Lizi Tang#, Dongjie Shang#, Xin Fang, Zhijun Wu, Yanting Qiu, Shiyi Chen, Xin Li, Limin Zeng, Song Guo, Min Hu*, More Significant Impacts from New Particle Formation on Haze Formation During COVID-19 Lockdown. Geophysical Research Letters, 2021. 48(8).

(2) Dongjie Shang#, Lizi Tang#, Xin Fang, Lifan Wang, Suding Yang, Zhijun Wu, Shiyi Chen, Xin Li, Limin Zeng, Song Guo, Min Hu*, Variations in Source Contributions of Particle Number Concentration under Long-term Emission Control in Winter of Urban Beijing. Environmental Pollution, 2022.304.

(3) Dongjie Shang, Min Hu*, Lizi Tang, Xin Fang, Shiyi Chen, Limin Zeng, Song Guo, Yuanhang Zhang, Zhijun Wu, New Particle Formation Occurrence in the Urban Atmosphere of Beijing During 2013—2020. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2023. 128(9).

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